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모든 장난감들이 겪는 가장 슬픈 일은 바로 주인이 성장해 더이상 자신들과 놀아주지 않는 것. 우디와 버즈에게도 그 위기가 찾아온다. 앤디가 대학에 진학, 집을 떠나게 된 것. 헤어짐의 불안에 떨던 토이들은 앤디 엄마의 실수로 집을 나오게 되고 우여곡절 끝에 탁아소에 기증된다. 앤디가 자신들을 버렸다고 생각하는 장난감들. 게다가 어린이집의 아이들은 난폭하고 험한 데다가, 상상도 못했던 거대한 음모까지 숨겨져 있는 어린이집 장난감의 세계. 앤디가 여전히 자신들을 사랑한다는 사실을 알게 된 장난감들은 앤디 곁으로 돌아가기 위해 생애 가장 큰 모험을 결심하는데...
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평생 모험을 꿈꿔 왔던 칼 할아버지는 재개발 공사 현장의 인부를 실수로 다치게 하고 집을 빼앗길 위기에 처한다. 그 동안 미뤄 왔던, 먼저 세상을 떠난 아내와의 약속을 지키기 위해 그는 수천 개의 풍선을 매달아 집을 통째로 남아메리카로 날려 버린다. 하지만 이 위대한 모험에 초대 받지 않은 불청객이 있었으니, 바로 황야의 어린이 탐험가 러셀. 우여곡절 끝에 도착한 남미에서 칼은 어린 시절의 우상이었던 위대한 모험가 찰스 먼츠를 만나게 되는데... 그들은 과연 남미의 잃어버린 세계에서 사라져 버린 꿈과 희망, 행복을 다시 찾을 수 있을까?
