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1942년 모로코 카사블랑카, 영국의 정보국 장교 맥스 바탄(브래드 피트)과 프랑스 비밀요원 마리안 부세주르(마리옹 꼬띠아르)는 독일 대사를 암살해야 하는 임무를 맡게 된다. 작전을 수행하던 맥스는 치명적인 매력의 마리안과 운명적인 사랑에 빠지게 되고, 임무를 마친 두 사람은 런던으로 돌아와 결혼해 딸과 함께 행복한 나날을 보낸다. 하지만 어느날 맥스는 상부로부터 아내에 관한 충격적인 말을 듣게 된다. 마리안이 스파이라는 정황이 포착됐다는 이야기를 듣게 된 맥스는 72시간 내에 아내의 무고함을 밝히지 못하면 자신의 손으로 아내를 죽여야 하는 상황에 처하게 된다.
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토니 스타크는 뉴욕전쟁 때와 같은 사태가 벌어지지 않도록 한때 가동하려다 중단된 휴면 상태의 평화 유지 프로그램을 작동 시키려 한다. 배너 박사와 함께 지구를 지킬 최강의 인공지능 울트론을 탄생시키게 되지만, 울트론은 예상과 다르게 지배를 벗어나 폭주하기 시작하고 어벤져스는 지구의 운명이 걸린 거대한 시험대에 오르게 된다. 울트론이 자신을 복제해 위협을 가하자 이를 저지하기 위해 아이언맨, 캡틴 아메리카, 토르, 헐크, 블랙위도우, 호크아이 등으로 구성된 어벤져스와 새로 합류하게 되는 퀵 실버, 스칼렛 위치 남매와 불안한 동맹을 맺는다.
