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오빠 따위는 당장 때려치우고 싶은 짱구에게 닥친 사상 최대 위기의 순간! 여동생 짱아? 지구의 미래? 푸딩 때문에 여동생 짱아와 다투고 집을 뛰쳐나온 짱구! 그런 짱구 앞에 정체를 알 수 없는 수수께끼의 남자들이 나타난다. 그들은 여동생을 데리고 가겠다고 말하며, 짱아를 자신들에게 넘긴다는 계약서를 건넨다. 엉겁결에 우주계약서에 싸인 해 버린 짱구! 때마침 나타난 UFO에 짱구 가족들은 모두 납치되고 마는데... 짱구가족이 도착한 곳의 이름은 바로 `짱아별`?! 그곳에서 지구의 평화를 위해 짱아가 공주가 되지 않으면 안 된다는 사실을 알게 된다. 5살! 못말리는 오빠 짱구에게 닥친 사상 최대 선택의 순간! 지구의 평화를 유지할 것인가? 짱아를 구할 것인가?
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갑자기 짱구 앞에 나타난 정체불명의 소녀 '레몬'! 그녀가 전한 액션가면으로부터의 비밀 메시지를 받은 짱구는 '액션 스파이'로 임명된다. 레몬과의 특별훈련으로 완벽한 액션 스파이로 변신한 짱구! 짱구에게 주어진 임무의 비밀은 무엇이며, 짱구를 선택한 레몬의 진짜 이유는? 최강 비밀 병기! "메가나와뿡2"를 둘러싼 거대한 음모가 시작된다!
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약혼녀 다미에게 '5살의 나를 데려와줘!" 라는 말을 남기고 돌이 되어버린 어른 짱구. 한편, 별안간 나타난 다미에게 이끌려 '네오시티'로 향한 짱구와 친구들은 갑자기 나타난 노처녀 신부군단의 습격으로 다미와 헤어지고 마는데...
