Arata e suas amigas chegam a terra natal de Akio. Porém, parece que tudo está destruído e um lorde demônio aparece. Como Arata resolverá essa situação?
A história do filme começa quando Arata toca inadvertidamente "Hermes Apocrypha", Grimoire de Lilith. De repente, ele é envolto por uma luz branca brilhante, e uma menina aparece diante dele. Ela se chama Lilim e trata Arata e Lilith como seus pais. Ao mesmo tempo ela aparece, algo muda no mundo. A Proibida Biblioteca Eterna desperta. Na Biblioteca é selado o culminar final da Alquimia, o Senhor Branco Demônio. O Lorde do Demônio Branco trama para eliminar Arata e a Trindade Sete para usurpar a posição de Demônio Senhor. Bristling com poder incalculável, o White Demon Lord ataca Arata, e desencadeia uma crise desesperada onde Arata e Trinity Seven devem salvar o mundo nesta última batalha.
Logo após a formatura dos alunos do terceiro ano, μs é convidado para Nova York na esperança de espalhar a alegria dos ídolos da escola para outras partes do mundo. Devido aos eventos do recente Love Live !, o μs alcançou o estrelato eminente, o que resulta em multidões que os enxameiam sempre que aparecem em público. Com o aumento da atenção, no entanto, vem uma escolha difícil. Tendo ainda de anunciar publicamente a decisão que tomaram em relação ao seu futuro, os jovens membros de μs são pressionados a continuar atuando pelo grupo rival A-RISE, Otonokizaka High School e até mesmo pelo Love Live! em si.
