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Marcus Burnett agora é um inspetor e Mike Lowrey se encontra numa crise de meia-idade. Mas a dupla tem que se juntar novamente quando um mercenário albanês, cujo irmão foi capturado por eles, promete um bônus de vingança justamente quando eles estão prestes a se aposentar.
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Gargamel encontra a vila dos Smurfs e tenta os capturar para transforma-los em amuletos. Assustados, liderados pelo Smurf Desastrado, os pequeninos entram numa gruta proibida. Como é lua cheia, eles acabam transportados por um portal para o Central Park, em Nova York... Lá, Desastrado, Ranzinza, Smurfette, Gênio, Papai Smurf e Valente encontram refúgio com o casal vivido por Neil Patrick Harris e Jayma Mays.
